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仿生手性锰配合物催化烯烃不对称环氧化研究取

  仿生锰配合物催化烯烃不对称环氧化反应研究新进展

  近日,中国科学院化学研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室成功研制成功仿生催化研究组,成功设计合成了一系列新型多齿手性N4四齿及其锰络合物,并用于烯烃的不对称环氧化。以1mol%的催化剂,过氧化氢和乙酸为氧化剂,各种烯烃可迅速发生不对称环氧化反应,其中α,β-不饱和酮的不对称环氧化的对映体过量达到89%。不对称烯烃环氧化是非常重要的有机化学反应,所得到的环氧化物是非常有用的中间体。然而,先前开发的手性N4锰配合物在烯烃环氧化中具有较低的对映选择性。该团队将空间位阻基团引入到手性N4配体中,导致了通过加入乙酸和乙烯酮的不对称氧化作用,将锰配合物加入到非官能化烯烃中的新型多手性N4配体的制备。事实表明,在催化不对称环氧化新的手性N4配体的锰配合物能获得较高的对映体过量,通过与比较[MnlI位(R,R-MCP)(CF3SO3)2]配合物,它是清楚的是,导入的C7和C7“的取代基和其空间位阻和电子效应对于获得更高的不对称诱导效应至关重要。该研究还为仿生不对称催化氧化反应的未来配体设计提供了概念策略。本研究得到中国科学院“百人计划”和国家自然科学基金资助(20873166)的资助。研究结果发表在美国化学学会,组织。 Lett。,Vol。 2009年11月16日

  关键词:2009年美国成功设计比较

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